诺奖得主,又一篇Science!

2023-10-18 3493
David MacMillan,普林斯顿大学教授。2012年,当选为美国艺术与科学学院院士。2013年,当选为爱丁堡皇家学会会士。2018年,当选为英国国家科学院院士。2021年10月6日,因“在不对称有机催化方面的发展”被授予2021年诺贝尔化学奖。


近期,David MacMillan教授再发顶刊!

第一作者:Amy Y. Chan,Atanu Ghosh

通讯作者:James K. McCusker,David W. C. MacMillan

通讯单位:美国密歇根州立大学,美国普林斯顿大学默克催化中心

DOI:10.1126/science.adj0612


本研究报告了一种利用多吡啶钴络合物作为光催化剂的光催化反应模式,它利用了马库斯反转区域行为(Marcus inverted region behavior),将激发态能量的增加与激发态寿命的延长结合起来。这些钴 (III) 络合物具有很强的氧化还原电位和足够长的激发态寿命,因此可以参与双分子反应,催化芳基酰胺与立体受阻芳基硼酸的氧化 C(sp2)-N 偶联。从更广泛的意义上讲,这些结果意味着可以设计发色团,在增加激发态寿命的同时提高激发态能量,从而为利用相对丰富的金属作为光氧化还原催化剂提供了一条途径。

通过提高配体场能量和电子学性能,马库斯反转区钴(III)的基态恢复可以作为其他第一金属基光催化剂的设计原理。这将为利用地球丰产化合物进行光氧化还原催化开辟巨大的可能性,通过揭示以前未知的机制和转化,帮助实现可持续发展的未来。

原文链接:
https://www.science.org/doi/full/10.1126/science.adj0612


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