韩布兴院士领衔！中科院化学所重磅Nature Chemical Engineering！

塑料污染是全球性环境挑战，其中聚烯烃如聚乙烯（PE）和聚丙烯（PP）占塑料废物的50%以上，由于其化学稳定性和抗降解性，难以有效回收。传统化学回收方法如催化裂解虽能将聚烯烃转化为燃料或化学品，但乙烯和丙烯的产率通常低于25%，且反应路径复杂，副产物多，限制了闭环回收的效率。近年来，研究致力于提高选择性，例如通过脉冲加热技术将产率提升至36–45%，但仍未解决动力学纠缠问题。因此，开发一种能够精确控制反应路径、最小化副产物并实现高产量目标产物的新策略至关重要。

针对以上难题，中国科学院化学研究所韩布兴院士、林龙飞研究员联合北京师范大学韩雪教授、北京大学杨四海教授等研究者在Nature Chemical Engineering上发表了题为“Closed-loop recycling of polyethylene to ethylene and propylene via a kinetic decoupling–recoupling strategy”的论文，提出了一种动力学解耦-重耦（KDRC）策略，通过串联反应器和双沸石催化剂（LSP-Z100和P-HZSM-5）将聚乙烯高效转化为乙烯和丙烯，碳摩尔产率高达79%，且无需贵金属、外部氢气或添加烯烃。该策略在第一阶段（260°C）将PE裂解为中间体（如丁烯和戊烯），并在第二阶段（540°C）通过二聚-β-裂解反应将其转化为目标产物。动力学分析、同步辐射真空紫外光电离质谱（SVUV-PIMS）和原位中子粉末衍射（NPD）表明，KDRC通过解耦裂解动力学与重耦二聚-裂解路径，显著减少了烷烃和芳烃等副产物。催化剂表现出高稳定性，为实现塑料闭环回收提供了可行途径。

图1 聚烯烃直接裂解为乙烯和丙烯的代表性路线，包括传统催化裂化、脉冲加热技术和该项工作的KDRC策略

图2 通过KDRC策略将PE选择性转化为乙烯和丙烯的详细过程，包括产品分布、速率常数和浓度数据

图3 原位同步辐射真空紫外光电离质谱（SVUV-PIMS）研究了HDPE转化过程中的反应中间体

图4 吡啶-d5或辛烯负载沸石的晶体结构视图

图5 KDRC策略的实际应用潜力，包括催化剂循环实验、废物聚烯烃转化和连续流动模式

KDRC策略成功实现了聚乙烯向乙烯和丙烯的高效转化，产率可达79%，关键在于使用LSP-Z100和P-HZSM-5催化剂以及将反应路径分为两个独立优化阶段。第一阶段控制中间体浓度在“动力学甜点”（0.004–0.008 molCH₂ g⁻¹），第二阶段确保二聚-β-裂解优先于副反应。催化剂在五次循环中保持稳定，且适用于真实塑料废物，产率维持在70%左右。经济与碳排放评估显示该过程具有盈利性和环保潜力。连续流动和克级实验进一步验证了其工业可行性，为应对塑料污染和推动循环经济提供了创新解决方案。

原文链接：https://www.nature.com/articles/s44286-025-00290-y