提升数十万倍！硕士生一作！山西大学唯一通讯单位Nature子刊！

第一作者：Feng-Fan Yang

通讯作者：梁林锋

通讯单位：山西大学

论文速览

氢键有机框架（HOFs）作为一种新型多功能材料，因其易于合成、明确的单晶结构和容易再生备受关注。框架本身具有丰富的氢键网络，在质子传导方面具有潜力，但质子传输受到晶粒边界的限制。

本研究通过快速熔融淬火将动力学稳定的HOF-SXU-8转变为玻璃态HOF-g，消除晶界效应的影响。在无需湿度条件下，质子导电性显著提高，从1.31×10^-7 S cm^-1提高到5.62×10^-2 S cm^-1（100°C）。长期稳定性测试显示性能几乎无退化，即使在30°C下，质子导电性仍保持在1.2×10^-2 S cm^-1的高水平。分子动力学模拟和X射线全散射实验揭示了HOF-g系统由三种团簇组成，即1,5-萘二磺酸（1,5-NSA）阴离子团簇、N,N-二甲基甲酰胺（DMF）分子团簇和H⁺-H₂O团簇。其中，H⁺在桥接这些团簇中起着重要作用，而高导电性主要与H3O+上的H+有关。这些发现为优化HOFs、实现高效质子传导以及推进能量转换和存储设备的发展提供了宝贵的见解。

图文导读

图1：HOF-SXU-8、HOF-SXU-9的合成以及HOF-SXU-8向HOF-g的玻璃化转变过程的示意图。

图2：玻璃化转变的特征，包括DSC扫描、PXRD、FTIR光谱、SEM图像和光学照片。

图3：HOF-SXU-8、HOF-SXU-9和HOF-g的质子导电性质。

图4：HOF-g的质子导电机制。

总结展望

本研究成功制备了动力学稳定的HOF-SXU-8和热力学稳定的HOF-SXU-9，并发现HOF-SXU-8在约110°C时通过部分DMF分子分解转变为玻璃态HOF-g。HOF-g在无需湿度条件下表现出优越的质子传导性能，从30°C至100°C的导电性高达5.62×10^-2 S cm^-1，并且具有良好的稳定性。

MD模拟和X射线全散射实验表明，HOF-g系统由1,5-NSA阴离子团簇、DMF分子团簇和H⁺-H₂O团簇三种类型的团簇组成，其中H⁺在连接这些团簇和导电性中起着关键作用。研究认为，玻璃态HOF是一个值得深入探索的领域，有望为开发安全且高性能的纯固态电解质开辟新途径。

文献信息

标题：Vitrification-enabled enhancement of proton conductivity in hydrogen-bonded organic frameworks

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-48158-8