中科院徐耀阳研究员团队Nature Geoscience最新研究!揭示全球水库PAHs污染呈现三大区域模式,38%水样超标、42%沉积物生态风险高发!

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基本信息

标题

Regionally distinct threats from polycyclic aromatic hydrocarbons in global reservoirs
区域上差异显著的多环芳烃对全球水库的威胁

发表时间

2026-01-02

作者

Zhao-Feng Guo1,2, Wiebke J. Boeing3, Yao-Yang Xu1,2, Edoardo Borgomeo4, OthmanA. Al-Mashaqbeh5, Dong Liu1,2, Xiao-Ru Yang1,2

作者机构

1 国家重点实验室(区域与城市生态学),宁波观测与研究站,中国科学院城市环境研究所,中华人民共和国福建省厦门市。
2 浙江省港口-石化工业污染控制重点实验室,中国科学院海西工业技术创新中心(北仑),中华人民共和国浙江省宁波市。
3 新墨西哥州立大学鱼类、野生动物与保护生态学系,美国新墨西哥州拉斯克鲁塞斯市。
4 剑桥大学工程系,英国剑桥市。
5 皇家科学学会水与环境中心,约旦安曼市。
……

期刊

Nature Geoscience

DOI

10.1038/s41561-025-01872-4

摘要

多环芳烃对全球淡水水库构成不一致但日益加剧的威胁,影响生态系统健康和水安全。尽管局部尺度的污染已被广泛记录,但关于水库中多环芳烃在全球范围内的发生情况及驱动因素的综合性综述仍属空白。本文开发了一套数据汇编、整理与统计框架,整合现有数据以确定全球水库中多环芳烃污染的地理分布及潜在来源。统计分析揭示了各大洲在主要组分和污染水平上的空间异质性。近38%的水样超过了生态相关阈值(0.20 μg l−1),42%的沉积物样品超过了阈值效应浓度,表明存在广泛的生态风险。基于水库层面数据的聚类分析与源解析识别出三种截然不同的多环芳烃模式,每种模式均由区域特异性的土地利用方式、燃烧源和气候因素所塑造。这些发现强调并指导了针对特定区域的监测与管理策略的需求,例如在亚热带和温带地区扩大监测范围,并重点关注多环芳烃在水生生物体内的累积。

导读

该研究通过整合全球144座水库的多介质数据,揭示了多环芳烃污染的区域异质性特征。发现近四成水样和逾四成沉积物样品超标,三类典型污染模式分别受生物质燃烧、交通排放及工业燃煤驱动,凸显需制定区域化监测与管理策略。

引言

研究背景

多环芳烃(PAHs)是广泛存在的环境污染物,主要通过化石燃料和其他生物质的不完全燃烧生成。由于其致癌、致突变和致畸性,即使在痕量浓度下也对生态和人类健康构成严重威胁。尽管局部污染已被广泛记录,但水库中PAHs的发生和驱动因素的全球综合分析仍然缺乏。

科学问题与动机

本研究旨在解决全球尺度上水库中PAH行为的关键知识空白,特别是它们在不同环境介质中的浓度变化及污染强度空间异质性的驱动因素。 此外,目前尚无标准化框架整合跨区域的水、沉积物和生物数据,限制了我们检测全球趋势或预测污染热点的能力。

现有研究不足

现有研究通常评估单一环境区室,且往往低估人口密集或工业化地区的代表性,导致地理覆盖不足,难以支持可推广的结论。此外,气候和土地利用变化等关键驱动因素常常未被充分探索,限制了更广泛的推断。

研究目标与创新

本文通过系统合成五大洲144个水库的1,154个样本,评估了水库中PAHs的全球分布,识别了主要环境和人为驱动因素,并为有针对性的监测和管理提供了基线。研究开发了一个透明且可重复的数据驱动框架——编译、整理和统计(CAS),以协调多样化的观测数据。

方法

数据来源与类型

本研究整合了来自全球五大洲144个水库的1,154份样本数据,涵盖水体(338份)、沉积物(799份)和水生生物(17份)。数据来源于Web of Science和Scopus数据库的文献检索,筛选标准包括:英文发表、聚焦水库、提供PAH定量浓度及关键元数据(如地理位置、采样时间、环境介质等)。沉积物数据按干重标准化,气候参数来自Climate Data Store,土地利用信息来自FROM-GLC 2017v1数据库。

核心方法或技术

采用三步框架(CAS):数据编译(Compilation)、数据整理(Arrangement)和统计分析(Statistics)。编译阶段通过系统文献检索获取原始数据;整理阶段进行质量控制(如LOQ处理、单位统一、土地利用强度指数计算);统计分析阶段应用层次聚类(Ward法)、主成分分析(PCA)、地理探测器(Geodetector)和随机森林(RF)模型识别污染模式与驱动因子。所有分析均使用R软件实现,确保可重复性。

研究过程或实验步骤

首先从710篇文献中筛选出91篇符合标准的研究,提取16种EPA优先PAH浓度及相关变量。其次对数据进行标准化处理,构建包含144个水库、三种环境介质的数据集,并按大陆、水库间和水库内尺度分组。接着在水库层面进行聚类分析(78个水库),识别三种污染模式;在个体水库内分析纵向、垂直、介质间和时间维度的异质性。最后结合诊断比值、PCA和RF验证污染源及其影响因素。

方法创新点或亮点

提出并应用CAS框架,首次将多源异构PAH数据通过标准化流程整合为可比较的全球数据库,突破传统元分析仅合成效应量的局限。该框架支持跨系统比较、精细尺度分析(如水库内时空变异)和多模型交叉验证(PCA+Geodetector+RF),显著提升污染模式识别与驱动机制解析的准确性与透明度。

结果

全球水库水体中近38%样品PAHs浓度超生态阈值

统计分析显示,全球水库水体中16种优先多环芳烃(∑16PAHs)浓度以0.20 μg l⁻¹为生态相关阈值,近38%的水样超过该阈值,其中11%超标逾25倍;超标频次最高见于南美洲和非洲,浓度达阈值的2–3个数量级,表明存在广泛生态风险。

全球水库沉积物中近42%样品PAHs浓度超阈值效应浓度

沉积物中PAHs污染呈中至重度(0.10–5.00 μg g⁻¹ dw),超80%样品属此范围;近42%样品超过阈值效应浓度(TEC,1.61 μg g⁻¹ dw),逾9%超过概率效应浓度(PEC,22.8 μg g⁻¹ dw),提示对底栖生物存在高生态风险;欧洲与北美严重案例反映化石燃料燃烧及工业排放的历史遗留问题。

水库沉积物中识别出三种区域差异性PAH污染模式

基于78座水库沉积物分子组成聚类分析,识别出三个显著污染簇:簇α(主分布于非洲与亚洲,低分子量PAHs主导,尤以萘为主)、簇β(主分布于欧、亚、南美,菲为主导成分)、簇γ(主分布于北美与欧洲,中分子量PAHs主导,尤以荧蒽与芘为主),各簇由区域特异性土地利用、燃烧源及气候因子共同塑造。

结论

全球水库中PAH污染呈现显著区域分异规律

PAH污染在各大洲及不同环境介质间表现出强烈的空间异质性,其组分构成与浓度水平受区域特异性人为活动与自然因素共同塑造。 非洲与亚洲水库以低分子量萘(Nap)为主导,反映生物质燃烧与石油类输入的弥散性污染;欧洲与南美水库则以菲(Phe)为特征,指示农业与交通高温燃烧的混合来源;北美与欧洲高污染水库富集中分子量荧蒽与芘,明确指向煤与生物质燃烧及移动源排放。该三模式划分突破了单一全球阈值管理范式,为差异化风险识别提供机制性依据。

水库作为污染物汇-源双重界面强化了区域污染路径锁定效应

水库不仅截留流域输入的PAHs,更通过沉积物长期埋藏形成历史污染档案,使污染信号具有时间累积性与空间固着性。 沉积物中PAHs的高丰度与组分稳定性,叠加水文气候条件(如降水稀释效应、温度调控降解速率)和土地利用强度的协同作用,导致污染格局难以随短期管控措施快速响应。例如欧美水体PAH浓度下降反映监管成效,但沉积物中高残留凸显历史排放的滞后影响,证实水库系统对污染压力具有“记忆”功能。

区域适配型管理需匹配污染主导组分与驱动机制

针对萘主导型水库(非洲/亚洲),应聚焦生物质清洁燃烧技术推广与农用设备排放控制;菲主导型(欧洲/南美/亚洲)需差异化施策:欧洲优先推进电动交通转型,南美与亚洲则亟需强化生物质、煤与油类燃烧管控;荧蒽-芘主导型(北美/欧洲)必须转向沉积物中心治理,结合靶向疏浚与自然衰减监测,并收紧工业排放标准。 统一策略失效,精准干预依赖于对区域污染指纹与主控因子的系统解析。

局限性与展望

本研究受限于温带与亚热带人口稠密区(如德国、法国、日本等)监测数据缺失,导致全球代表性不足;聚类与源解析在数据稀疏区稳健性受限;水库内部分层与水动力过程未被充分纳入模型;诊断比值与PCA源判别仍存在信号重叠。未来需构建高时空分辨率共享数据库,耦合排放清单、同位素示踪与受体模型,并推动“One Health”框架下社会经济与机制驱动的跨学科整合研究。

主要图表

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图 1. 全球水库中多环芳烃的发生与组分。粉红色区域描绘了全球水库(来源:全球水库和大坝数据库,GRanD)。a,b,水样(a)和沉积物样品(b)中多环芳烃的地理分布。插图中的柱状图显示了不同浓度范围采样点的检出频率。沉积物中的浓度以干重(dw)表示。c,水和沉积物中单个多环芳烃组分的中位浓度。d,三角图说明水中(左侧)和沉积物中(右侧三角形)二至六环多环芳烃的百分比发生情况。坐标轴表示每个多环芳烃亚组相对于16种优先多环芳烃总浓度(∑16PAHs)的百分比。个别多环芳烃的缩写和采样点详情见补充数据1。a和b中的底图来自Natural Earth(https://www.naturalearthdata.com/)。
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图 2. 水库沉积物中多环芳烃组分的相似性与源解析。a,三个已识别簇中低分子量、中分子量和高分子量多环芳烃组分的中位百分比贡献。b,多环芳烃组分相似性的层次聚类及空间分布;水库缩写对应于补充数据1。c–e,应用诊断比推断簇α(c)、β(d)和γ(e)的潜在多环芳烃来源。f–h,簇α(f)、β(g)和γ(h)的主成分分析(PCA)。线条和箭头表示各变量的PC1和PC2载荷(补充数据1中的缩写);圆圈代表水库特异的PCA得分。b中的底图来自Natural Earth(https://www.naturalearthdata.com/)。
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图 3. 三个簇中多环芳烃污染的时空模式。右上角面板展示了影响水库多环芳烃的驱动因素,其中重要性值为负的驱动因素被排除为噪声变量。缩写:AF,非洲;EU,欧洲;AS,亚洲;NA,北美洲;SA,南美洲。
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图 4. 评估淡水水库中多环芳烃污染的CAS框架。a–c,该框架包含三个模块:数据汇编(a)、数据整理(b)和统计分析(c)。

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扩展数据图 1. ∑16PAH浓度与距大坝距离的关系。使用双侧Pearson检验评估相关性(df = n-2)。对于每个拟合关系,在相应面板中报告了决定系数(R²)和p值。仅当|Pearson’s r| ≥ 0.3且R² ≥ 0.15时拟合线性回归。阴影区域表示95%置信区间。所有统计分析均使用双侧检验进行,未对多重比较进行调整。
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扩展数据图 2. 个体水库内不同采样深度的∑PAH浓度。不同颜色代表不同沉积物采样点:Vossoroca(VS,簇α)、Osaka Castle(OC,簇β)、Echo(EC,簇γ)、Fosdic(FS,簇γ)、Como(CO,簇γ)。
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扩展数据图 3. 不同环境介质中多环芳烃组成的异质性。采用相似性分析(ANOSIM)检验零假设,即多环芳烃组成在不同环境介质间无显著差异。相关性通过双侧置换检验(999次置换)评估。效应量r统计量和p值在相应面板中显示。y轴表示组间和组内的不相似程度。箱线图显示秩不相似度的分布:中心线=中位数,方框=第25–75百分位数,须线=1.5倍四分位距(IQR)内的最小/最大值,须线外的点=离群值。统计显著性标记为“*”表示p < 0.05,“**”表示p < 0.01。对于Loskop水库,从九个站点在洪水季和蓄水季采集了沉积物(n = 18, N = 9)和水样(n = 16, N = 9);对于Blachownia,跨季节采集了沉积物(n = 5, N = 4)和水样(n = 20, N = 4),对于Cedara,也采集了沉积物(n = 4, N = 4)和水样(n = 4, N = 4)。每个n代表一个独立的野外样本(生物学重复)。多环芳烃浓度以三份测量的平均值用于分析。
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扩展数据图 4. 水库水体和沉积物中多环芳烃浓度的年际和季节变化。蓝色代表水体,绿色代表沉积物。季节比较采用双侧Mann–Whitney U检验,年际变化采用双侧Kruskal–Wallis检验并进行Dunn事后检验(Bonferroni校正)。统计显著性标记为“*”表示p < 0.05。箱线图显示多环芳烃浓度的分布:中心线=中位数,方框=第25–75百分位数,须线=1.5倍四分位距(IQR)内的最小/最大值,须线外的点=离群值。采样点包括三峡(水样N = 59;沉积物N = 13)、水口(N = 10)和Loskop(水样N = 24;沉积物N = 14)水库,跨越多个年份和水文季节(见补充数据1)。每个n代表一个独立的野外样本(生物学重复)。
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