清华大学,Nature Materials!

2025-11-05 3894

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研究背景


极性磁性金属是一类兼具结构极性与磁有序的特殊材料体系,因其独特的电–磁–晶格耦合特性,被认为在自旋电子学、量子输运与多功能器件等领域具有广阔的应用前景。


与传统的绝缘多铁性材料相比,极性磁性金属在保持金属性导电的同时还能打破反演对称性,从而允许电荷、自旋与晶格畸变之间的强耦合,展现出如异常霍尔效应、非互易电输运及电流驱动自旋翻转等新奇现象。然而,这类材料的设计与实现仍面临巨大挑战:如何在同一相中稳定极性畸变与反铁磁序,并维持良好的金属导电性,一直是该领域的关键科学难题。


鉴于此,清华大学物理系于浦团队和华东师范大学/上海纽约大学物理学陈航晖副教授合作在“Nature Materials”期刊上发表了题为“Geometry-driven polar antiferromagnetic metallicity in a double-layered perovskite cobaltate”的最新论文。该团队在双层Ruddlesden–Popper型钙钛矿Sr₃Co₂O₇中发现了一种全新的极性反铁磁金属态。研究人员系统分析了其晶体结构与磁性演化机制,揭示了不同CoO₂层之间的离子不等位移所导致的垂直极性轴形成机理。利用电输运与磁输运测量,他们发现尽管该体系几乎不具备剩磁,但仍表现出显著的零场异常霍尔电导,表明极性结构与反铁磁自旋序之间存在强烈耦合。


此外,第一性原理计算表明,层间Co–d轨道的杂化在稳定A型反铁磁序和破坏Kramers简并性方面起着关键作用,从而为异常霍尔效应的产生提供了微观解释。


该研究不仅揭示了通过结构不对称与自旋–晶格耦合实现极性反铁磁金属的新机制,也展示了在层状过渡金属氧化物中通过对称性工程设计多功能量子材料的潜力。未来,随着外场调控、应变工程与化学掺杂等手段的引入,这类材料有望实现可控的自旋输运与电极化响应,为开发新型自旋电子学器件和探索奇异量子相提供新的途径。


研究亮点


(1)实验首次在双层Ruddlesden–Popper型钙钛矿Sr₃Co₂O₇中发现了极性反铁磁金属态,这一状态在单一材料中实现了结构极性、反铁磁有序与金属性的共存。研究发现,位于不同层位的Co离子产生不等位移,从几何上诱导出沿c轴方向的极性结构,而材料整体仍保持优异的面内金属导电性。这一结果证明了通过晶体结构不对称性即可在过渡金属氧化物中实现极性金属态,为设计多功能量子材料提供了新的范例。


(2)实验通过晶体学分析、自旋有序表征与输运测量,揭示了Sr₃Co₂O₇的磁性与电输运行为的耦合机制。研究表明,该材料呈现A型反铁磁结构,磁矩在双层内铁磁排列、层间反铁磁耦合,且Néel矢量沿c轴取向。层间Co–d轨道杂化稳定了这一磁结构,同时结构极性与反铁磁自旋–晶格耦合打破了Kramers简并性。结果在几乎无剩磁的条件下,仍观察到显著的零场异常霍尔电导,说明极性与反铁磁性之间的协同作用可驱动非常规磁输运现象。


图文解读


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图1:双层Ruddlesden–Popper钙钛矿Sr₃Co₂O₇中的极性。

 

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图2:Sr₃Co₂O₇中的磁性和金属态。

 

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图3:Sr₃Co₂O₇的第一性原理计算。

 

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图4:Sr₃Co₂O₇的反常霍尔效应Anomalous Hall Effect,AHE。


结论展望


总之,本文成功合成了双层Ruddlesden–Popper型钙钛矿钴酸盐Sr₃Co₂O₇,其结构中极性、反铁磁性和金属性相互交织。此外,极性与反铁磁性之间的相互作用产生了剩余AHE,这在反铁磁体中表现出典型的铁磁行为。研究不仅在极性金属、磁输运和交替磁性领域之间架起了桥梁,也为通过金属体系中反铁磁性与极性的电磁耦合调控关联电子态提供了有希望的新途径。


原文详情:

Zhou, Y., Shu, X., Zhang, Y. et al. Geometry-driven polar antiferromagnetic metallicity in a double-layered perovskite cobaltate. Nat. Mater. (2025). 

https://doi.org/10.1038/s41563-025-02392-7


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