王枫,今年第三篇Science!


一、研究背景
在由带相反电荷粒子组成的多体系统中,库仑相互作用能够产生激子、Trion和双激子等多粒子电荷复合体的关联相。通过范德华异质结构,特别是使用六方氮化硼(hBN)分离的过渡金属二硫化物(TMD)半导体层,研究人员得以探索电控电子-空穴(e-h)双层结构。先前已在此类结构中实现了电控层间激子(e-h束缚对),并观察到层间激子绝缘体(EIs)和完美库仑拖曳行为。
二、关键问题
当前研究主要存在以下问题:
1、稳态量子相难以探索
半导体中的多粒子电子-空穴(e-h)态通常通过光学激发瞬态生成,寿命很短,这使得难以在热平衡状态下探索它们的稳态量子相。
2、层间Trion的实验实现面临挑战
尽管理论预测在强耦合e-h双层结构中存在三粒子和四粒子e-h复合体,但它们的实验实现一直难以捉摸。这主要是因为Trion的结合能较小,需要极强的e-h耦合极限才能在热平衡状态下自发形成。
三、新思路
有鉴于此,加州大学伯克利分校王枫教授等人报告了在范德华异质结构中实验实现了电控层间Trion流体。在强耦合的电子-空穴双层结构中,电子和空穴能够自发形成三粒子Trion束缚态。层间Trion可以呈现1e-2h和2e-1h的构型。研究表明,1e-2h Trion中的两个空穴形成了一个自旋单态(spin-singlet),其自旋间隙约为一毫电子伏特。通过静电门控(electrostatic gating),该平衡态可以被连续调谐为激子流体、Trion流体、激子-Trion混合物或Trion-电荷混合物。该工作展示了一个研究可调谐玻色-费米混合物关联相的平台。
技术方案:
1、报告了在范德华异质结构中实验实现了电控层间Trion流体
实验在范德华异质结构中实现了电控层间Trion流体,通过静电门控可调谐系统为不同流体或混合物,为研究可调谐玻色 - 费米混合物关联相提供平台。
2、探究了Trion的光谱特征
Trion是三粒子e-h复合体,内部自旋结构标志是两相同电荷粒子形成自旋单态对。研究通过圆偏振光探针等手段,观察到P⁺峰,其特性符合Trion中空穴的自旋单态配置,且测得层间Trion结合能为1.1±0.3 meV。
3、研究了电可调的玻色-费米混合物
通过静电门控调节电子-空穴密度比,系统基态可电学调谐形成激子、Trion和未配对电荷的不同混合物,还能连续调谐为空穴-Trion、激子-Trion或电子-Trion混合物。
4、证实了高阶多粒子复合体的存在
激子流体和Trion流体光激发下可形成多粒子态,如五粒子复合体和四粒子态。不同密度比下能级有差异,但正Trion流体中的五粒子态不稳定,会迅速解离。
技术优势:
1、首次在热平衡下实现了稳定的层间Trion流体
本文首次通过工程化范德华异质结构,在强耦合极限下实现了三粒子层间Trion的自发形成和稳定的量子流体状态,并通过光谱和磁场依赖性数据明确证实了Trion的自旋单态特性。
2、开创了电可调的强关联玻色-费米混合物平台
作者成功利用静电门控,实现了对e-h密度比的连续精确控制,从而将系统基态连续调谐为激子、Trion和未配对电荷的灵活混合物,为研究二维分子类似物(如Trion)的量子物理学和化学开辟了道路。
技术细节
电控层间Trion流体
本文报告了在范德华异质结构中实验实现了电控层间Trion流体。在强耦合的e-h双层中,电子和空穴能够自发形成三粒子Trion束缚态,其配置包括 1e-2h 和 2e-1h。实验证实,1e-2h Trion 中的两个空穴形成一个自旋单态,具有约 1 meV 的自旋间隙。通过静电门控,可以连续调谐系统的平衡态,使其成为激子流体、Trion流体、激子-Trion混合物或Trion-电荷混合物。该结构提供了一个研究可调谐玻色-费米混合物关联相的平台。为了实现热平衡下的Trion自发形成,研究人员将e-h双层器件的层间距离减小到 1 nm以内,以增强e-h间的吸引力。
图 电控e-h液
Trion的光谱特征
Trion是类似于氢阴离子(两个电子束缚在一个质子)的三粒子e-h复合体,其明确的标志是内部自旋结构:两个相同电荷的粒子必须形成自旋单态对以降低能量。通过使用圆偏振光探针,结合TMDs中的自旋-谷锁定效应,研究人员比较了ne=0(自由空穴)和ne=nh/2(正Trion流体)时反射率对能量的导数 (dR/dE) 随磁场 (B) 的变化。在ne=nh/2时,观察到两个峰:X+峰和新出现的 P+峰。P+峰的强度在零磁场时最强,在高场下对称衰减,这与Trion中空穴的自旋单态配置相符,即单态不能被连续极化,而是在塞曼能量接近Trion结合能时解离。通过拟合数据,估计层间Trion结合能为为 1.1±0.3 meV。
图 层间trion形成的光谱学证据
电可调的玻色-费米混合物
通过静电门控控制电子-空穴(e - h)密度比,系统基态可形成激子、Trion和未配对电荷的不同混合物。固定空穴密度,随着电子密度增加,系统从二维空穴气开始,电子与空穴结合形成层间Trion。在最有利于形成正Trion的电子密度比例处,X⁺峰振荡强度下降到约10,表明约一半的空穴处于正Trion态。继续增加电子密度,系统进入激子-Trion混合物状态,最终形成激子绝缘体相。除了特定的电子-空穴配比,e-h双层流体的基态还可连续调谐为空穴-Trion混合物、激子-Trion混合物或电子-Trion混合物。
图 可调三电子激子电荷混合物
高阶多粒子复合体
激子流体和Trion流体在光激发下可形成更高阶多粒子态。例如,观察到的P⁺峰对应光激发的层内e-h对与层间正Trion相互作用形成的五粒子复合体(penton)。通过比较三种密度比下的X⁺峰,研究人员确定了不同复合体的能级。在激子绝缘体相时,观察到微小能量红移,表明形成了光学生成的四粒子态(tetron),可视为层间 - 层内混合的双激子态。在负Trion流体时,光激发形成的五粒子态的结合能与层内Trion的结合能几乎相同。但光激发产生的正Trion流体中的五粒子态(P⁺峰)不稳定,会迅速解离。
图 光激发的高阶多粒子电荷复合物
五、展望
总之,实验实现了热平衡状态的三子流体,其带电性质和重质量导致库仑能优势,可驱动系统形成三子量子晶体,理论还预测了层间三价电子介导的拓扑超导性。此外,由层间三价电子、层间激子和未成对电荷组成的玻色-费米混合物,作为2D分子的凝聚态模拟物,为探索强相关区域的量子物理和化学提供了机会。
参考文献:
RUISHI QI, et al. Electrically controlled interlayer trion fluid in electron-hole bilayers. Science, 2025, 390(6770): 299-303.
https://www.science.org/doi/10.1126/science.adn4584#tab-contributors